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南京大学科研团队在国际上首次提出法拉第层与结新概念并实现直接太阳能转化与存储
2020-10-14 15:46:00
南京大学
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  法拉体(Farador)是一种电子离子耦合传输导体, 半导体和法拉体接触形成法拉第结 (图1)。传统半导体结的载流子为电子,界面电荷转移不会引起化学变化。而法拉第结的载流子为耦合电子和离子,界面电荷转移则会引起化学变化。法拉第结可用于各种太阳能转化与存储器件。目前法拉第结的界面电荷传输机制建立在半导体结能带理论的基础上,然而经典能带理论无法解释其特殊界面电荷传输行为。因此,阐明法拉第结界面电荷传输机制,对建立半导体表界面新理论、开发太阳能转换新器件具有非常重要的意义。

图1. 不同半导体结界面电荷传输示意图,(a)传统半导体结,(b)法拉第结。(iScience 2020, 23, 100949, https://www.cell.com/iscience/fulltext/S2589-0042(20)30133-4 )

  近日,南京大学固体微结构物理国家重点实验室、现代工学院、物理学院的罗文俊副教授/邹志刚院士团队以半导体/Ni(OH)2异质结为模型,研究了界面电荷传输机理,发现其具有可逆的界面电荷传输行为以及法拉体氧化还原电位窗口依赖于半导体能带位置等新特性,与传统半导体结的界面电荷传输行为完全不同。基于上述发现,该团队在国际上首次提出了法拉第结的新概念。为了加深对法拉第结的认识,该团队进一步研究了半导体/溶液界面电荷传输行为(Chem. Sci. 2020, 11, 6297, https://doi.org/10.1039/d0sc01052a )。通过改变半导体表面羟基含量,研究其对光电化学性能的影响,发现了表面羟基层起到固液界面电荷传输媒介的作用。增加表面羟基含量可以提高界面电荷收集效率,同时加快催化反应速度。因此,半导体表面羟基层与Ni(OH)2等非本征法拉第层具有相同的作用(图2)。为此,该团队提出了本征法拉第层的新概念,半导体/电解液结也可以认为是本征法拉第结。

图2. 不同法拉第结界面电荷传输示意图,(a)非本征法拉第结,(b)本征法拉第结。

  除了开展半导体表界面机理研究,该团队还致力于法拉第全器件的构筑(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, https://doi.org/10.1002/anie.202011930 ;中国发明专利,申请号:2020110398345)。该团队开发了Si/WO3电容型法拉第结,发现了其具有光致界面势垒高度连续可调的新特性,并构筑了两端口全器件,首次实现了无偏压太阳能光充电-暗放电,可用于直接太阳能转化与存储(图3)。

图3. 电容型法拉第结全器件结构示意图(a)和实物照片(b)。

  这一系列研究成果是在国家重点研发计划(政府间国际科技创新合作重点专项)和国家自然科学基金的支持下,分别与南京工业大学孙庚志教授、昆明理工大学赵宗彦教授、南京大学吴兴龙教授、姚颖方副教授合作完成。第一作者分别为南京大学物理学院2017级硕士研究生陈香田、尹紫裕、2017级博士研究生王品。罗文俊副教授提出了原创概念,研究工作得到了邹志刚院士的指导和支持。该研究从概念创新、理论研究、材料设计到原型器件构筑,最终实现了直接太阳能转化与存储,属于从"0"到"1"的科技创新。这些新概念的提出将对固体表界面、光化学、电化学、太阳电池等领域产生重要影响,属于化学、物理、材料、电子、能源等多学科交叉,有望发展出新的学科方向。基于此,罗文俊/邹志刚院士团队在国际上率先成立了法拉体材料与器件研究组,将在这一领域持续开展工作,保持国际领先地位。

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