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清华大学材料学院和机械系研究团队联合报道“超快激光诱导构筑金属-载体强相互作用”新进展
2021-12-01 09:19
清华大学
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  近日,材料学院汪长安教授团队和机械系闫剑锋副教授合作首次以超快激光诱导构筑金属-载体强相互作用(SMSI)。利用超快激光激发界面局部电场强度,调节原子扩散速率和路径,诱导表面缺陷形成以及亚稳态结构迁移,在一系列负载型贵金属催化剂中构筑金属-载体界面强相互作用。这项工作为调控负载型贵金属催化剂中金属-载体间相互作用提供了一条新的途径。

激光诱导金属-载体强相互作用示意图

  1978年Tauster等首次发现二氧化钛等可还原性载体负载的铂族金属在高温还原后,对小分子(CO、H2)的吸附受到抑制,而小分子受抑制的现象不是由于贵金属的烧结或中毒,因此将该现象命名为金属-载体强相互作用(SMSI)。SMSI效应可以深刻地影响催化剂的电子结构和几何形状,从而改变催化剂的活性、选择性和稳定性,因此在近几十年开展了广泛的研究。一般认为,经典的SMSI效应中贵金属颗粒会被载体物种所包覆,但经典的氢气还原法一般只能在还原性载体上实现SMSI效应。因此,为了更深入理解SMSI效应,打破认识边界,并以此制备出高性能的催化剂体系,发展相对温和环境下在还原性和非还原性载体中构筑SMSI效应的普适性的新方法具有非常重要的意义。

  在这一工作中,以Pt/CeO2这一体系作为主要研究对象。研究发现,激光辐照过程中Pt和CeO2界面的电场强度明显高于其它地区,这表明纳米约束电场在SMSI的形成过程中发挥着关键作用。在局部场激发下CeO2载体表面形成了缺陷和亚稳态CeOx物种,同时在激光的诱导下亚稳态CeOx向Pt颗粒迁移,并在表面形成几个原子层厚的非连续多孔包覆层。由于包覆层的多孔特性,使得催化剂具有更好的催化活性和稳定性。利用超快激光这一策略,我们也在其它负载型贵金属体系如Au/TiO2、Pd/TiO2、Pt/TiO2、Pt/Al2O3、Au/MgO、Pt/SiO2普适性的实现了SMSI效应,为构筑金属-载体相互作用开辟了一条全新的思路。

超快激光诱导SMSI之后的表征:激光辐照过程中局部增强电场FDTD模拟(a-d),新鲜Pt/CeO2的TEM和Mapping(e-h),激光辐照后Pt/CeO2的TEM和Mapping(i-l)(从上到下)

  上述研究成果以“超快激光诱导的强金属-载体相互作用”(Strong metal-support interactions induced by an ultrafast laser)为题,于11月18日在线发表于国际著名期刊《自然通讯》(Nature Communications)上。材料学院2017级博士生张健和机械系2018级博士生朱德志为文章的共同第一作者,汪长安教授及机械系闫剑锋副教授为文章共同通讯作者。本工作获得了国家自然科学基金的资助。

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